亮点评述
CJChE丨微通道内离子液体催化二氧化碳和环氧丙烷环加成反应的传质和动力学行为研究

文章信息
Mass transfer and kinetic behavior studies on cycloaddition of carbon dioxide with propylene oxide catalyzed by ionic liquid in microchannel reactor
Yiqian Yang (杨益谦), Yu Chen (陈余), Gang Wang (王刚), Hanwen Yan (闫瀚文), Lili Wang (王丽丽), Shuguang Xiang (项曙光), Chunshan Li (李春山)
Volume 89, January 2026, Pages 187-197
https://doi.org/10.1016/j.cjche.2025.07.018

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Chinese Journal of Chemical Engineering
研究背景
由于对化石燃料的依赖以及森林砍伐的加剧,大气中的二氧化碳浓度从1750年的0.028%上升到了2022年的0.042%。为了减轻二氧化碳排放对全球气候的影响,世界各国纷纷出台相应政策限制碳排放。碳捕集、利用与封存技术作为一种有效的温室气体减排技术受到广泛关注。然而,由于其具有动力学惰性和热力学稳定性,二氧化碳的高价值利用面临着巨大的挑战。用环氧丙烷和二氧化碳合成碳酸酯是一种环境友好、原子利用率100%的合成途径。同时,碳酸酯是一种重要的化合物,在合成生物相容性聚合物、作为锂离子电池的电解质以及作为非质子溶剂等方面得到广泛应用。
二氧化碳环加成反应合成碳酸酯是一个典型的气液两相反应体系,反应效率受反应动力学和传质限制。尽管大多数离子液体体系具有高效的碳酸酯收率,但由于气液传质效率有限,反应时间长是限制其实现高效转化的关键因素。微通道反应器由于具有良好的传质传热特性而广泛应用于气液非均相反应体系中。
成果展示
本文介绍了一种用于二氧化碳与环氧丙烷环加成反应合成碳酸酯(PC)的连续微通道反应器。利用高速摄像机图像实时监测了不同反应条件下气液流动状态,研究了液体流速、温度和停留时间对气液流型、催化性能和传质的影响。在釜式反应器中获得了初始反应速率,以确定反应级数和本征活化能。所开发的动力学模型将传质效应与本征动力学相结合,预测了在微反应器中各种操作条件下的碳酸酯生成率,系统地阐明了在不同流动距离下传质速率与反应速率的变化规律。提出了一种改进的微通道反应器,增强了气液间传质,从而显著提高了反应效率。与传统的微通道反应器相比,优化后的系统实现了更高的反应效率,停留时间缩短了约50%即可实现碳酸酯收率达到97.7%。
图文导读

图1 二氧化碳固定实验装置示意图。A:二氧化碳气瓶;B:液体储罐;C:恒流泵;D:单向阀;E:质量流量计;F:T型微混合器;G:光源;H:高速摄像机;I:计算机;J:油浴中的螺旋毛细管;K:冷浴中的螺旋毛细管;L:背压阀;M:分离器;N:针型阀。

图2 (a) 不同温度下,入口与出口之间微通道中气液流动模式。气体流速和液体流速固定为10.36 ml·min–1和0.2 ml·min–1;(b)–(c) 液体流速和反应温度对液膜厚度及气液界面面积的影响。

图3 (a) 不同液体流速下的产物分布及PC生成速率;(b) 离子液体摩尔分数对产物分布的影响。(QG=10.36 ml·min–1)

图4 (a) 氮气流速对PC生成速率的影响;(b) PC的生成速率,反应条件为105 °C、2.5 MPa,二氧化碳流速为176 ml·min–1,液体流速为0.3 ml·min–1;(c) 不同停留时间和反应条件下PC的产率。
作者及团队介绍
杨益谦(第一作者):特聘副教授,山东省化工过程模拟与优化工业软件重点实验室成员,主要从事离子液体催化二氧化碳高效转化新过程的研究工作,近年来发表SCI论文10余篇。
李春山(共同通讯作者):研究员,博士生导师,主持国家自然科学杰出青年基金项目,主要从事化石能源的高效催化转化研究,在AIChE J、CEJ、CES等国际学术期刊发表SCI论文100余篇,发明专利60余项,主持承担科技部重点研发专项等项目,曾获国家技术发明奖二等奖、中国化工学会侯德榜化工科技创新奖、中科院青年科学家国际合作奖等。
王丽丽(共同通讯作者):特聘副教授,主要从事过程系统工程、分离过程强化和低温余热回收与利用等方向的研究,近年来发表SCI论文10余篇。

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